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以“雪敷天之愤”。12月，祁门大营两度被困，太平军距大营仅20里，“危险万状”。
1861年（咸丰十一年）51岁8月23日，是《复陈购买外洋船炮折》：“购买外洋船炮，则为今日救时之第一要务。”9月5日，湘军攻陷安庆。25日，移住安庆。11月20日，奉旨督办四省（苏、皖、浙、赣）军务，其巡抚、提镇以下悉归节制。12月，在安庆创办内军械所。年底，定三路军进军之策：“以围攻金陵属之国荃，而以浙事属左宗棠，苏事属李鸿章，于是东南肃清之局定矣。
1862年（同治元年）52岁1月31日，奉旨任两江总督协办大学士，曾国荃补授浙江按察使。2月14日，左宗棠率军由江西入浙江。4月，李鸿章率军抵上海。5月，曾国荃率军进驻雨花台，会同彭玉麟的水师围攻天京。7月18日，为借兵助剿事再疏力陈利害：“岛人借助剿为图利之计......而中华之难，中华当之”，决不能让洋人以助剿来“蹂躏中国之土地”。9月，为死于战乱而未及安葬的桐城儒生方东树、戴钧衡6人立石修墓，妥为安葬。12月，其弟曾国葆病死于雨花台湘军大营。年底，华衡芳与徐寿父子试制成中国第一台蒸汽机，曾国藩见后，于当天日记中写道：“窃喜洋人之智巧我国亦能为之，彼不能傲我以其所不知矣！”
1863年（同治二年）53岁1月28日，安庆军械所造出我国第一条木壳小火轮，曾国藩登船试航后，喜而命名“黄鹄号”。5月7日，致函总理各国事务衙门，谓“洋人本有欺凌之心，而更授以可凌之势；华人本有畏怯之素，而逼处可怯之地”，反对购买要由海军上校指挥控制的船舰。9月，与容闳见面，商筹建立一个可以灾圃旎器的工厂。12月3日，交容闳68000两银赴美购买机器。
1864年（同治三年）54岁1月，派李凤苞测量江浙外海各岛屿沙线。5月，江浙藏书遭兵动多有毁损，定刊书章程，即于安庆设书局，刊刻各种经史。6月3日，洪秀全病逝天京，其长子继位。7月19日，湘军攻陷天京，太平军宣告失败。7月，曾国藩赏加太子太保、一等侯爵。曾国荃赏太子少保、一等伯爵。8月15日，奏准裁撤湘军25000人。10月，行辕移驻安陵。11月，奏准停征厘舍、亩捐。12月，主持修复江南贡院，补行江南乡试，会考江南优贡。
1865年（同治四年）55岁1月，选汉唐以来各臣奏疏17首，编《鸣原堂论文》。3月，主持修葺种山、尊经两书院。收养八百孤寒子弟，并从自己养廉银中捐款课奖。5月26日，接上谕：率军赴山东剿捻。6月，主持整理《王船山遣书》完稿，共320卷，交金陵书局出版。6月18日，北上剿捻之策：重镇设防，划河圈围，清野查圩，马队追踪。9月，经杨州、清江浦抵徐州。一路调兵布防堵围，沿途又张榜招员。10月，将金陵制造局上迁海虹口，和李鸿章原设的炮局及购自美国人的铁厂合并，再加容闳购回的百多部机器建成江南制造总局。12月，核定长江水师永远章程及营制营规。
1866年（同治五年）湘军总领曾国藩奉令进驻周家口，以钦差大臣的重权身份，督师剿捻。
曾国藩根据捻军行踪不定、流动作战的特点，采用了“重点防务、坚壁清野和画河圈围”的对策，但最终全部失败。后来，他在周口西至漯河建立起“沙河百里防线”，企图借此天堑消灭捻军。
一天，曾国藩从《商水县地图》上看到曾庄、曾楼村的村名，随修书差人送至商水城西曾庄，邀了几个老翁赴周口议事。议事间，曾庄来人知道是曾国藩的用意是与他们认宗。这也是求之不得的事，能有这么威武的同族亲近人，曾庄人还愁什么光不能沾到呢，于是他们齐跪在地拜见曾国藩。
宴餐三日，曾国藩随曾庄曾氏族人至曾庄曾氏祠堂祭拜了先祖曾参肖像，又去曾氏坟茔洒酒扫墓。之后，他把一面上书“全权钦差大臣曾国藩”的黄绸旗子留作纪念。直到解放初期，这面黄绸旗子才被查禁销毁掉了。
1867年（同治六年）57岁3月，在江南制造总局下设造船所试制船舰。同时拟设译书馆。5月，会同李鸿章将江南制造总局由虹口迁高昌庙，征地扩迁，规制大增。6月，补授体仁阁大学士。
1868年（同治七年）58岁4月，奉上谕改授为武英殿大学士。5月31日，至上海视察江南制造成总局。8月，奉命调任直隶总督。9月，江南造船厂试制的第一艘轮船驶至江宁，曾登船试航，取名“恬吉”。12月，抵京师，陛见那拉氏与同治皇帝。
1869年（同治八年）59岁2月27日，奏陈直隶应办事宜，以练兵、饬吏、治河为至要。6月，奏请按湘军制改造直隶练军。8月，作《劝学篇示直隶士子》，提出儒学有义理、考据、经济、辞章四科，唯义理为治学根本。12月，奏陈：“直隶清理积狱......计审结并注销之案四万一千余起，《家书》 多作尘牍，为之一清。”
1870年（同治九年）60岁4月，肝病日重，右目完全失明。奏准病假一月。5月续假一月。6月，天津教案发生,奉命前往处理。7月11日，抵津。出令放告，要求津民据实检举揭发。23日，法国公使罗叔亚来见，要求杀天津道员、知府、知县为法领事抵命，并以战争相威胁，曾国藩严词拒绝。24日，奏陈：挖眼剖心，全无实据；津民生愤，事出有因。8月，奏陈：本案凶犯已拿获九名，惟罗叔亚意欲“三员议抵”，断难允求。府、县本无大过送交刑部已属情轻法重。9月，两江总督马新贻遇刺身亡，曾国藩调任两任总督，李鸿章调补直隶总督。10月17日，起程南下。11月3日，六十大寿，御赐“勋高柱石”匾额。24日，作家训日课四条：一曰慎读则心安，二曰主敬则身强，三曰求仁则人说，四曰习劳则神钦。
1871年（同治十年）61岁8月19日，挈李鸿章联衔会奏《拟选子第出洋学艺折》。9月，视察水陆各营防务、训练情况。11月抵上海。
1872年（同治十一年）62岁2月27日，领衔上奏：促请对“派遗留学生一事”尽快落实。并提出在美国设立“中国留学生事务所”，推荐陈兰彬、容闳为正副委员常驻美国管理。在上海设立幼童出洋肄业局，荐举刘翰清“总理沪局选送事宜”。
3月1日，时发脚麻之症，舌蹇不能语。3月12日，午后散步署西花圃，突发脚麻，曾纪泽扶掖回书房，端坐三刻逝世。是月，清廷闻讣，辍朝三日。追赠太傅，谥文正。6月25日，灵柩运抵长沙。7月19日，葬于长沙南门外之金盆岭。次年12月13日，改葬于善化县（今望城县）湘西平塘伏龙山。与夫人欧阳氏合葬。